便携式智能器件与长续航电动汽车的发展,对可充电的二次电池的能量密度提出了更高的要求。当锂负极与硫正极相匹配时,组成锂硫电池的容量高达2600 Wh kg-1,这将适用于未来高能量密度需求的电动汽车。在前期的硫正极研究中,从纳米材料结构设计与表面功能化出发(Journal of Power Sources, 2016, 321, 193;Nano Energy, 2017, 40, 390),制备出不同的活性纳米催化剂复合材料(ACS Applied Materials & Interfaces, 2020, 12, 12727;Energy Storage Materials, 2020, 28, 375;ChemSusChem, 2020, 13, 3404),并选用原位光谱手段探究其相关作用机制 (Energy Storage Materials, 2019, 18, 246;Energy & Environmental Materials, 2020, DOI: 10.1002/eem2.12152)。
在众多负极中,金属锂负极具有高的理论比容量和低的电极电势。然而,寿命短和稳定性差等问题阻碍其商业化进程。金属锂负极面临挑战:电化学形成的固态电解质中间相(SEI)的脆性与疏松性,使金属锂发生不均匀沉积与溶解,最终形成枝晶;体积膨胀引起的电极结构变形和粉化。这些问题并非相互独立,而是内在关联的。
针对上述问题,中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所教授张跃钢与研究员蔺洪振团队,从表面功能化角度出发,在金属锂表面制备出有序结构的有机/无机SEI层,并选用原位和频振动光谱手段研究其相关作用机制。
不同于常规的无序结构或单一组分SEI的负极,研究利用高反应活性Pyr13FSI离子液体在锂金属表面自组装形成有序结构的有机/无机SEI层,通过界面选择性和频振动光谱(SFG)、X射线光谱(XPS)及原子力谱(AFM)表征了有序结构中有机层与无机层的存在。
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